Ο Άγιος Διονύσιος γεννήθηκε το 1547 μ.Χ. στο χωριό Αιγιαλός της Ζακύνθου. Το κατά κόσμον όνομά του ήταν Δραγανίγος ή Γραδενίγος Σιγούρος (ή Σηκούρο). Η οικογενειά του ήταν εύπορη και κατείχε μεγάλη έκταση γης, ενώ οι γονείς του συμμετέχοντας στους πολέμους των Βενετών κατά των Τούρκων απέκτησαν και αριστοκρατικό ιδίωμα. Ο πατέρας του λεγόταν Μώκιος και η μητέρα του Παυλίνα, ενώ είχε άλλα δύο αδέλφια τον Κωνσταντίνο και τη Σιγούρα. Σύμφωνα με τοπικές παραδόσεις της Ζακύνθου, που δεν επιβεβαιώνονται ιστορικά, ο Άγιος είχε για ανάδοχο τον Άγιο Γεράσιμο .

Ο Άγιος Διονύσιος, ανατράφηκε με τα διδάγματα του Ευαγγελίου. Έτσι γρήγορα διακρίθηκε στα γράμματα και την αρετή. Νωρίς, μόλις ενηλικιώθηκε, ασχολήθηκε με τη διδασκαλία του θείου λόγου, φροντίζοντας συγχρόνως να συντρέχει στην ανακούφιση των φτωχών. Κατόπιν έγινε μοναχός στη βασιλική Μονή των Στροφάδων, παίρνοντας το όνομα Δανιήλ, όπου ασκήθηκε στην αγρυπνία, την εγκράτεια και τη μελέτη των Γραφών.

Αργότερα ο Διονύσιος, θα χριστεί ιερέας παρά τις αρχικές του επιφυλάξεις λόγω της βαριάς ευθύνης της ιεροσύνης, από τον επίσκοπο Κεφαληνίας και Ζακύνθου, Θεόφιλο. Έπειτα, το 1577 μ.Χ., πήγε στην Αθήνα, για να βρει καράβι προκειμένου να ταξιδέψει στα Ιεροσόλυμα. Αλλά ο τότε αρχιερέας των Αθηνών, Νικάνορας, άκουσε κάποια Κυριακή το λαμπρό του κήρυγμα και μετά από πολλές παρακλήσεις τον έκανε επίσκοπο Αιγίνης, με την επίσημη κατόπιν έγκριση της Εκκλησίας Κωνσταντινούπολης, δίνοντας του το όνομα Διονύσιος.

Τα ποιμαντικά του καθήκοντα, επιτέλεσε άγρυπνα και άοκνα. Αναδείχτηκε διδάσκαλος, πατέρας και παιδαγωγός του ποιμνίου του. Η φήμη του είχε διαδοθεί παντού, αλλά αυτός παρέμενε απλός και ταπεινός.

Ασθένησε όμως από τους πολλούς κόπους και παραιτήθηκε. Γύρισε στη Ζάκυνθο, όπου μέχρι το 1579 μ.Χ. ήταν προσωρινός επίσκοπος. Μετά αποσύρθηκε στη Μονή της Θεοτόκου της Αναφωνητρίας, όπου ασκήτευε και με αγάπη κήρυττε και βοηθούσε τους κατοίκους του νησιού.

Οι οικογένειες Σιγούρου και Μονδίνου από διασωθέντα έγγραφα που ανάγονται στα αρχεία της Βενετίας, φαίνεται να είχαν θανάσιμο μίσος. Συμπλοκές μεταξύ των δυο οικογενειών συνέβαιναν διαρκώς. Σε μια από αυτές ο αδελφός του Αγίου, Κωνσταντίνος, δολοφονήθηκε. Στην προσπάθεια όμως να διαφύγει ο δολοφονός του Κωνσταντίνου αναζήτησε καταφύγιο στο μοναστήρι που βρισκόταν ο Άγιος, χωρίς όμως να γνωρίζει τη συγγένεια. Όταν ο δολοφόνος έφτασε στη Μονή, ερωτήθη από τον Διονύσιο, που ήταν ο ηγούμενος της Μονής, γιατί ζητεί καταφύγιο, αφού κανονικά δεν επιτρέπετο να εισέλθει. Ο ίδιος απάντησε πως τον κυνηγούσαν οι Σιγούροι, ενώ μετά από διαρκείς ερωτήσεις ομολόγησε πως δολοφόνησε τον Κωνσταντίνο Σιγούρο. Ο Διονύσιος παρά τη θλίψη του, όχι μόνο έκρυψε τον δολοφόνο αλλά και τον φυγάδευσε. Έτσι με αυτόν τρόπο κατάφερε να αποτρέψει ένα ακόμα έγκλημα και ταυτόχρονα να δώσει τη δυνατότητα μετανοίας στον δολοφόνο, παρά την πικρία για το χαμό του αδελφού του, δίνοντας ένα παράδειγμα συγχωρητικότητας και υψηλής εφαρμογής των Χριστιανικών ιδεωδών. Για τον λόγο μάλιστα αυτό ονομάστηκε και «Άγιος της Συγνώμης».

Ο Διονύσιος πέθανε σε βαθιά γεράματα, 17 Δεκεμβρίου 1622 μ.Χ. Τάφηκε στη Μονή Στροφάδων και κατά την εκταφή το λείψανό του βγήκε ευωδιαστό και αδιάφθορο.

Η αγιότητά του αναγνωρίσθηκε από το οικουμενικό πατριαρχείο το 1703 μ.Χ., αλλά στο νησί ένεκα του βίου του, αλλά και του λειψάνου του ετιμάτο ως άγιος αρκετά νωρίτερα.

Στις 24 Αύγούστου του 1717 μ.Χ. μετεκομίσθη το Σεπτό Σκήνωμά του στη Ζάκυνθο για να προστατευθεί από τους πειρατές. Αρχικά φυλάχτηκε στον Ιερό Ναό του Μετοχίου της Ι. Μονής, στο προάστιο Καλλιτέρος. Το 1764 μ.Χ. εναποτέθηκε οριστικά στην ομώνυμη Ιερά Μονή του, που έχτισαν oί Μοναχοί των Στροφάδων. Από τότε το Σεπτό Σκήνωμά του αποτελεί μέχρι σήμερα πόλο έλξεως χιλιάδων προσκυνητών και πηγή συνεχών ιάσεων και θαυμάτων.

Η ανακήρυξη του Αγίου Διονυσίου σαν Προστάτη της Ζακύνθου, αντί της Παναγίας της Σκοπιώτισσας και του Αγίου Ιωάννη του Προδρόμου, έγινε από την Κοινότητα Ζακύνθου ύστερ’ από το έτος 1758 μ.Χ. και πριν από το 1763 μ.Χ., όταν η Βενετσιάνικη Γερουσία ενέκρινε απόφαση του Προβλεπτή Ζακύνθου Φραγκίσκου Μανωλέσου, για την αναγνώριση σαν επίσημης ημέρας της 17ης Δεκεμβρίου κάθε χρόνου. Ως τότε, η επέτειος της Κοιμήσεως του Αγίου Διονυσίου (17 Δεκεμβρίου), θεσπισμένη από τη Συνοδική Έκθεση του 1703 μ.Χ., γιορταζόταν ανεπίσημα, με τη λιτανεία στην πόλη του ιερού Λειψάνου και πανηγύρι. Επίσης, ορίσθηκε να γιορτάζεται επίσημα και η 24η Αυγούστου, επέτειος της μετακομιδής του ιερού Λειψάνου από τα Στροφάδια στη Ζάκυνθο, με πανηγύρι και λιτανεία του Πολιούχου στην πόλη.